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氡氣本身以3.82d為半衰期,通過(guò)α衰變成為218Po等一系列放射性核素,直到206Pb才成為穩(wěn)定核素,其間要逐次經(jīng)過(guò)8級(jí)衰變出多種放射性核素。由表2.1可知,這些放射性核素的放射性種類各有不同,半衰期也有長(zhǎng)有短。這些從218Po開(kāi)始到206Pb為止的一系列核素即稱為氡子體(也稱為氡的衰變產(chǎn)物)。在這些子體核素中,核素210Pb的半衰期為22a,基本上可視為穩(wěn)定核素,自它以后的幾種核素在氡子體中已顯得很不重要,所以在研究氡子體時(shí)一般都對(duì)210Pb以前的核素即對(duì)218Po,214Pb,214Bi和214Po等子體核素有興趣。
.氡及其子體的衰變
Figure 1.Radon and its daughters’ decay
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氡及其子體衰變特性(單位:MeV)
Table 1 Decay characteristics of radon andits daughters
核素 | 核素種類 | 半衰期 | α | β | γ |
222Rn(Rn) | α | 3.825d | 5.49(100%) | 0.51(0.07%) | |
218Po(RaA) | α | 3.05m | 6.05 (100%) | 0.33(0.019%) | |
214Pb(RaB) |
β、γ | 26.8m | 0.65(50%) | 0.295(19%) | |
0.71(40%) | 0.352(36%) | ||||
0.98(6%) | |||||
214Bi(RaC) | β、γ | 19.7m | 5.45(0.012%) | 1.0(23%) | 0.609(47%) |
5.51(0.008%) | 1.51(40%) | 1.12(17%) | |||
3.26(19%) | 1,76(17%) | ||||
214Po(RaC′) | α | 164μs | 7.69(100%) | 0.799(0.014%) |
從RaA到到RaC(RaC’)的四個(gè)短壽命子體核素是氡子體氣溶膠的主要貢獻(xiàn)者。余下的RaD因其半衰期長(zhǎng)(22a),從它以后的氡子體在空氣中貢獻(xiàn)的活度濃度微乎其微,所以在本文后面的討論中予以忽略。氡子體的活度濃度測(cè)量主要是指RaA,RaB和RaC三種核素的濃度值,由于RaC′的半衰期極短(164μS),所以在客觀上,它在任何時(shí)候都與其母體RaC處于平衡態(tài),即RaC的濃度值是多少,RaC′的相應(yīng)值也是多少,因此常常把RaC和RaC′作為同一種核素看待。
在氡子體測(cè)量中,其采樣時(shí)間、采樣后到計(jì)數(shù)開(kāi)始的等待時(shí)間及計(jì)數(shù)測(cè)量時(shí)間都必須給予精心設(shè)計(jì),并按這三個(gè)時(shí)間段,對(duì)其測(cè)量結(jié)果給予合理的推算,最終才能正確得出氡子體的活度濃度。對(duì)采得的氡子體樣品可以進(jìn)行α測(cè)量,也可進(jìn)行β測(cè)量甚至γ測(cè)量(絕大部分采用α測(cè)量),從而根據(jù)樣品的α活度或β活度推算出各子體的活度濃度。
在進(jìn)行氡子體的采樣過(guò)程中時(shí),每一種氡子體核素都在不斷地生長(zhǎng)和衰變,整個(gè)過(guò)程都是處在一種動(dòng)態(tài)的變化之中。因此通過(guò)采集積累的子體活度并不是隨采樣時(shí)間的增長(zhǎng)而線性增加的。
假定空氣中某種子體i的原子數(shù)濃度為Ci(原子數(shù)/m3),采樣流量為Q(m3/s),采樣效率設(shè)為η,則隨采樣時(shí)間t(s)的增長(zhǎng),該種子體增長(zhǎng)的原子數(shù)N,遵從下列微分方程:
(1.1)
& nbsp; 方程右邊的第一項(xiàng)表示活度濃度為Ci的第i種子體隨采樣流量Q而引的線性增長(zhǎng);第二項(xiàng)表示第i種子體的母體即第i-1種子體衰變?yōu)榈?/span>i種子體而引起的增長(zhǎng);第三項(xiàng)表示該子體i本身因衰變而引起的減少。將(1)式對(duì)各子體積分,然后轉(zhuǎn)化成活度濃度單位,則可得到RaA、RaB和RaC(RaC’)經(jīng)采樣時(shí)間t以后其各自的活度值隨時(shí)間變化的表達(dá)式:
(1.2)
(1.3)
(1.4)
式中NA(t), NB(t) ,NC(t)分別代表RaA,RaB,RaC的活度值,λA, λB,λC,分別為RaA,RaB,RaC的衰變常數(shù),CA,CB,和CC分別為RaA,RaB,RaC的活度濃度,單位為(Bq/m3)。
由以上各式可以看出,氡子體在采樣過(guò)程中的累積并不是隨采樣時(shí)間t的增長(zhǎng)而線性增長(zhǎng)的?;景矗?/span>1-e-λt)的規(guī)律增長(zhǎng),因此,經(jīng)過(guò)一定時(shí)間將趨近于一個(gè)極限值,也就是說(shuō)取樣時(shí)間繼續(xù)增加,累積的氡子體原子數(shù)或活度值將不再增加,相當(dāng)于隨取樣時(shí)間的增長(zhǎng)而累加的量與衰變的量達(dá)到平衡。因此,這種情況下,繼續(xù)增加采樣時(shí)間已沒(méi)有意義。假定采樣效率為1。對(duì)于RaA,采樣時(shí)間大約10min即達(dá)到平衡,對(duì)于RaB和RaC大約180min達(dá)到平衡。
從氡子體采樣停止到正式開(kāi)始計(jì)數(shù)測(cè)量,有一定的間隔時(shí)間,這種時(shí)間間隔通常稱為等待時(shí)間。在等待時(shí)間內(nèi),已采樣的氡子體將會(huì)發(fā)生衰變,等待時(shí)間越長(zhǎng),衰減的量越多。令等待時(shí)間為T,采樣停止后在等待時(shí)間內(nèi)氡子體的衰變規(guī)律為:
(1.5)
該微分等式表示了第i種子體的衰 減規(guī)律,等式右端第1項(xiàng)(-λiNi)表示i種子體的衰變量,第2項(xiàng)(-λi-1Ni-1)表示第i種子體的母體(i-1)種子體因衰變而形成的第i種子體的增加量。將上式對(duì)T積分,則有:
(1.6)
(1.7)
(1.8)
式中,N­­A(t,T),N­­B(t,T),N­­C(t,T)是經(jīng)過(guò)t時(shí)間采樣,并經(jīng)T時(shí)間的等待后各子體的原子數(shù)。
(3)氡子體濃度算法的表達(dá)式
氡子體始終處于不斷衰變的過(guò)程中,在計(jì)數(shù)測(cè)量時(shí)間內(nèi)也在不斷衰變,這就給測(cè)量也帶來(lái)了困難,困難不在放射性活度測(cè)量?jī)x器和測(cè)量技術(shù)上,而在于如何將最終的計(jì)數(shù)測(cè)量結(jié)果也轉(zhuǎn)換成氡子體濃度,才能達(dá)到目的。在計(jì)數(shù)測(cè)量時(shí)間內(nèi)氡子體也是衰變的,因而在測(cè)量時(shí)間內(nèi)所得到的計(jì)數(shù)測(cè)量結(jié)果仍然是一種動(dòng)態(tài)的計(jì)數(shù)積分過(guò)程。
在選擇儀器對(duì)氡子體活度進(jìn)行測(cè)量時(shí),跟據(jù)氡子體的衰變特性,通常情況都只測(cè)α計(jì)數(shù)。氡子體中RaA的α能量6.05MeV, RaC′的α能量7.68MeV,如果采樣和等待過(guò)程中沒(méi)有過(guò)多的α自吸收,同時(shí)測(cè)量?jī)x也具有足夠好的能量分辨率,而在不會(huì)引起兩種α能譜儀相互重疊的情況下,可以用脈沖分析儀對(duì)RaA和RaC′的α計(jì)數(shù)進(jìn)行分別測(cè)量,這樣便可把RaA,RaB和RaC的各自濃度計(jì)算出來(lái)。
在取樣結(jié)束后兩個(gè)時(shí)間段內(nèi)對(duì)RaA和RaC′進(jìn)行α計(jì)數(shù)。具體的測(cè)量程序?yàn)椋?/span>
①采樣時(shí)間t=600秒
②在采樣結(jié)束后的第120-320s(測(cè)量時(shí)間△T1=200s)內(nèi)分別測(cè)出RaA的總α計(jì)數(shù)NA(△T1)和RaC′的總α計(jì)數(shù)NC(△T1);然后在第1200秒-1600秒(即△T2=400s)內(nèi)再測(cè)RaC′的總α計(jì)數(shù)NC(△T2)(此時(shí)已沒(méi)有RaA的計(jì)數(shù))。
③將測(cè)得的三組計(jì)數(shù),分別代入下面的方程式中,即可算出CA,CB,CC,也就是RaA、RaB和RaC三種子體的活度濃度。
(1.9)
(1.10)
(1.11)
(4)氡子體濃度的修正
然而通常RaA和RaC′的α脈沖能譜往往是有重疊的,因此需要對(duì)兩種子體的能譜計(jì)數(shù)進(jìn)行修正。如下圖所示,橫坐標(biāo)為閾值,縱坐標(biāo)為相對(duì)計(jì)數(shù)
圖2 RaA和RaC′的α脈沖譜
Figure 2 RaA and RaC'alpha pulse spectrum
這種情況絕大部分是 由于在氡子體采集和等待時(shí)間過(guò)程中,能量的自吸收效應(yīng)所導(dǎo)致的。使得RaA和RaC′的α能譜在前端有一很長(zhǎng)的拖尾,無(wú)法將兩者的α能譜截然分開(kāi)而實(shí)現(xiàn)單獨(dú)計(jì)數(shù)。此時(shí)可以通過(guò)用補(bǔ)償修正的辦法進(jìn)行氡子體測(cè)量。
將α能量分析儀的RaA計(jì)數(shù)道設(shè)得足夠?qū)?,保證能對(duì)RaA的α全部計(jì)數(shù),另外RaC′的α計(jì)數(shù)道也設(shè)得足夠?qū)?,保證能對(duì)RaA計(jì)數(shù)道以上的RaC′全部計(jì)數(shù)。如圖2.1所示,在△T1的測(cè)量時(shí)間段內(nèi),RaA道內(nèi)的計(jì)數(shù)由兩部分組成,一部分是RaA本身引起的計(jì)數(shù)NA(△T1),另一部分是RaC′拖尾到RaA計(jì)數(shù)道內(nèi)引起的計(jì)數(shù),令為W(△T1);而在RaC′計(jì)數(shù)道內(nèi),應(yīng)由RaC′引起的計(jì)數(shù)NC(△T1)則少了一部分,即W(△T1)。在△T1的測(cè)量時(shí)間內(nèi),RaA道和RaC′ 道各自測(cè)得的總α計(jì)數(shù)分別為:
(1.12)
(1.13)
而在△T2時(shí)間段內(nèi),此時(shí)由于RaA已衰變完,在RaA道和RaC′道各自測(cè)到的計(jì)數(shù)分別為:
(1.14)
(1.15)
一般情況下,RaC′的譜形在T1和T2時(shí)刻相對(duì)不變,于是就有:
(1.16)
聯(lián)立(1.9)-(1.16)式,可以解出:
(1.17)
(1.18)
(1.19)
其中NAA(△T1),NAA(△T2),NCC(△T1), NCC(△T2)可以通過(guò)實(shí)際測(cè)得,為已知量。將算出的NA(△T1), NC(△T1), NC(△T2)代入到式(1.9)-(1.11)中,即可算出相應(yīng)的三個(gè)氡子體的濃度。
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